Caracterización teórica de nanomateriales bidimensionales sobre sustratos

Dentro de los métodos rutinarios disponibles para la fabricación del grafeno, ha llamado nuestra atención el crecimiento epitaxial del mismo sobre carburo de silicio (SiC), en particular en 6H-SiC(0001), debido a su excelente capacidad de proporcionar muestras de grafeno a gran escala con una superficie homogénea y ordenada. La técnica se caracteriza por la presencia de una capa buffer de grafeno (BL), unida parcialmente y de forma covalente a átomos de silicio de la capa superior del SiC, ubicada inmediatamente debajo de la capa de grafeno epitaxial (EG). Nuestro proyecto de tesis busca explicar cuál es el rol del SiC sobre la reactividad química, propiedades eléctricas y magnéticas de las capas de grafeno ulteriores. Esta interacción es modelada con el uso de cálculos ab initio, en el marco de la Teoría del Funcional de la Densidad (DFT). Primeramente se consideró el sistema SiC-BL perfecto, ya que a pesar de ser una estructura muy estudiada, se ha notado que existe heterogeneidad en los resultados publicados. En una segunda etapa se estudió el sistema SiC-BL con defectos estructurales intrínsecos, a saber, monovacancias, divacancias y defectos Stone-Wales. Finalmente se consideró la presencia de impurezas de Si en ese mismo sistema, ya que como resultado de la síntesis basada en SiC, estos átomos podrían terminar integrando la red de carbono bidimensional al llenar las vacancias existentes en la capa de grafeno. En las tres estapas se analizó detalladamente la estructura y estabilidad energética, propiedades magnéticas, eléctricas y la reactividad de cada sistema, considerando diferentes enfoques. Uno de los resultados más relevantes de este trabajo tiene que ver con la demostración de que la existencia de átomos de Si de la capa superior del sustrato no unidos a la BL genera un estado antiferromagnético estable que se mantiene con la presencia de defectos intrínsecos e impurezas de Si en la BL, siendo la excepción los defectos de tipo divacancias. Sumado a esto, reportamos la importancia del funcional vdW-DF para reproducir con precisión las interacciones complejas de la interfaz, la configuración magnética y en última instancia el carácter semiconductor observado experimentalmente. Evidenciamos también que el tradicional dopaje tipo-n medido en la capa EG de los sistemas SiC-BL-EG, que se deriva de la transferencia de carga en la interfaz SiC-BL, puede compensarse completamente oxidando la BL con una divacancia. Finalmente, se debe mencionar que nuestro trabajo abre las puertas a la síntesis de grafeno con una disposición específica de los dopantes, sugiriendo que una lámina de siligrafeno podría ser un modelo razonable para la BL sobre SiC, la cual podría desacoplarse del sustrato mediante la intercalación de átomos de argón en la interfaz. Así, las propiedades sobresalientes del siligrafeno podrían hacerse accesibles a gran escala para aplicaciones tecnológicas novedosas.

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