Caracterización estructural y magnetica de compuestos REBaCuCoO5+& de tipo perovskita 112(RE=tierra rara o ytrio)

CRISTALOGRAFÍA

QUIMICA DE LOS MATERIALES

PEROVSKITAS

DIFRACCION DE RAYOS X DE POLVO

MAGNETISMO

TESIS DE DOCTORADO

En esta Tesis se describe la estructura y comportamiento magnetico de los materiales cenimicos REBaCuCoOs+cS (RE = Y, La, Pr, Nd, Sm, Eu, Dy, Er y Tm) obtenidas por difracci6n de rayos X y neutrones de polvo policristalino y medidas de susceptibilidad magnetica. Se refinaron las estructuras nuclear y magnetica por el metodo de Rietveld combinando diagramas de difracci6n de neutrones y rayos X obteniendose, en algunos casos, panimetros estructurales de alta precisi6n. Los compuestos con RE = Y, Dy, Er y Tm resultaron isoestructurales y fueron refinados en una estructura tetragonal P4/mmm tipica de perovskitas 112 donde el Cu y el Co ocupan sitios distintos en la celda, observandose distancias Cu-O y Co-O consistentes con una piramide CuOs elongada en z y una piramide CoOs mas simetrica. Los momentos magneticos de los Momos de Cu(ll) y Co(Ill) en estado IS se ordenan antiferromagneticamente por debajo de la temperatura de Neel, que se estima esta entre 500 y 600 K. EI ordenamiento puede describirse mediante un grupo espacial bicolor I4'/m'm'm con aM = .J2 a Y CM = 2c. Los momentos magneticos orientados segun c, se ordenan antiferromagneticamente en el plano xy adquiriendo un ordenamiento +-1-+ en z donde el acoplamiento a traves del oxigeno apical de las piramides es antiferromagnetico. Los compuestos con RE = Sm y Eu, presentan una estructura tetragonal identica a los anteriores, excepto por la inclusi6n de cantidades apreciables de oxigeno no estequiometrico que aumenta al pasar de Dy a Eu y de Eu a Sm como 10 hace el radio i6nico de RE. Los compuestos con RE = Pr y Nd se describen mediante una estructura P4/mmm. La aparici6n de defectos de apilamiento en ambos compuestos produce formas de pico inusuales que son imposibles de ajustar con los algoritrnos disponibles en la actualidad. EI alto contenido de oxigeno no estequiometrico encontrado (8 ~ 0.5), produce cambios en el estado de oxidaci6n de Cu(II) que pasa a Cu(III) 10 que se asocian a una estructura magnetica distinta, que puede describirse en base al grupo bicolor I4'm'm con aM = .J2 a Y CM = c. EI compuesto LaBaCuCoOs+cS presenta una estructura diferente, dominada por un arreglo pseudo-cubico de Momos que fue descrita por el grupo espacial ortorr6mbico Pmmm, con una celda 1 xl x3ap siendo ap el parametro de celda de la perovskita cubica y 8 ~ 0.5. EI comportamiento magnetico de este compuesto es aparentemente similar al de los que contienen Pr y Nd, pudiendo observarse una aparente relaci6n entre la temperatura de transici6n y el cambio de tierra rara, reduciendose TN al aumentar el radio i6nico de RE.

Facultad de Química

UdelaR

2003

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Papel

326 p.

Español

Tesis

TD 548 SUE

Uruguay